Karl Simrock kam am 28. August 1802 in Bonn zur Welt. Sein Vater, Nikolaus Simrock, hatte einen sehr erfolgreichen Musikverlag aufgebaut, dessen Stammhaus einst in der Bonngasse stand. Dieser begründete zudem mit Gleichgesinnten 1787 die noch heute in Bonn bestehende „Lese- und Erholungsgesellschaft“.
Auf ausdrücklichen Wunsch seines Vaters begann Karl Simrock 1818, Rechtswissenschaften an der neugegründeten Universität Bonn zu studieren. Zudem besuchte er Vorlesungen in Philologie, die seinem eigentlichen Interesse entsprachen. 1822 zog es ihn nach Berlin, wo er 1826 sein juristisches Examen ablegte und als Referendar am Kammergericht tätig war.
Angetrieben durch seine philologische Leidenschaft übersetzte Karl Simrock, parallel zu seiner Juristerei, Das Nibelungenlied ins Neuhochdeutsche und veröffentlichte es 1827. Die Resonanz war überaus positiv; auch der 78jährige Johann Wolfgang von Goethe, einer der hellsten Geister und Skeptiker seiner Zeit und darüber hinaus, lobte die Arbeit. Es folgte eine weitere Übersetzung von Der arme Heinrich (1830), die Karl Simrock den Brüdern Wilhelm und Jacob Grimm zukommen ließ. In seinem Antwortbrief vom Juli 1830 würdigte Wilhelm Grimm diese Arbeit mit folgenden Worten:
„Sie haben Versuche dieser Art mit mehr Tact, Sinn und Lebendigkeit ausgeführt, als irgend jemand, und wenn dieses Urtheil einigen Werth für Sie haben sollte, so kann ich versichern, daß weder die Höflichkeit eines Briefes, noch Verbindlichkeit für das empfangene Geschenk daran Theil haben.“
Simrock, der „Verserneuerer“ des Nibelungenliedes, schrieb auch eigene Prosa. Wegen seines Gedichts Drei Tage und drei Farben (1830) - ein Willkommensgruß an die französische Julirevolution – wurde er unmittelbar aus dem Staatsdienst entlassen, vor allem aufgrund der Verszeilen:
In drei Tag war ein Thron verloren,
in drei Tagen ward ein Volk befreit.
Vorerst blieb Simrock in Berlin und widmete sich nun gänzlich der eigentlichen Berufung: die des Dichters und Philologen. Als sein Vater im Jahr 1832 starb, kehrte Simrock in seine Heimatstadt Bonn zurück und blieb dort bis zu seinem Tod im Jahr 1876. Dank einer umfangreichen Erbschaft, wozu auch das Weingut Menzenberg bei Bad Honnef gehörte, konnte Simrock – frei von finanziellen Sorgen – als Privatgelehrter weiter seinen Neigungen nachgehen. In den folgenden Jahren setzte sich Simrock u.a. mit der Gattung Reisebeschreibungen, vor allem in Bezug auf das Rheinland, auseinander. Daraus entstand die Sammlung Rheinsagen aus dem Munde des Volkes und deutscher Dichter (1837) und Das malerische und romantische Rheinland (1838-1840). Beide Werke erlebten mehrere Auflagen und machten die Rheinromantik einer breiten Leserschaft bekannt. In den 1840er Jahren war Simrock im Maikäferbund (1840 bis 1847) aktiv, ein literarischer Zirkel, der u.a. von Johanna und Gottfried Kinkel in Bonn gegründet worden war.
1834 verlieh die Tübinger Philosophische Fakultät, angeregt durch den Bonner Philosophen und Rektor von 1833/34, Christian August Brandis, Simrock die Doktorwürde. Dazu reichte er neben Das Nibelungenlied und Der arme Heinrich auch Quellen des Shakespeare in Novellen, Märchen und Sagen (1831) sowie seine Übersetzung der Gedichte Walthers von der Vogelweide (1833) ein. Simrock heiratete im gleichen Jahr Gertrud Antoinetta Ostler (1804-1872), die ihm drei Töchter (Agnes, Dorothea, Anna Maria) und einen Sohn (Caspar) gebar. Mit seiner Familie lebte er in Bonn, in der Acherstraße 13 (vor allem während der Semesterzeit), und auf seinem Weingut Menzenberg (vor allem im Sommer und im Herbst). Dort besuchten ihn auch die Gebrüder Grimm mit ihren Familien. Wie innig die Verbindung zwischen den Familien Simrock und Grimm war, geht aus einem Brief vom 17. Oktober 1857 hervor, den Wilhelm Grimm, in seiner eigenwilligen Rechtschreibung, an Simrocks Tochter Agnes schrieb:
Liebe Agnes, wie herrlich schmecken die Trauben vom Rhein, ich danke dir schönstens dafür, du hättest uns nichts besseres schicken können. ich bin den Sommer garnicht von hier weggekommen, im Frühjahr hatte mich die grippe gepackt und hart mitgenommen und ich hatte noch lange daran zu tragen, da war mir zum reisen alle lust vergangen. Wie gerne hätte ich [dich] gesehen, dort oder hier bei uns (…) Danke deinem vater für die vielen schönen sachen die er mir nach und nach zugeschickt hat. Grüße alle die Deinigen, sei glücklich und behalte lieb deinen treuen freund.
Aufgrund der Revolution von 1848 verschlechterte sich die wirtschaftliche Lage, wodurch Simrock einen Teil seines Vermögens verlor. 1850 bewarb er sich erfolgreich an der Bonner Universität um das freigewordene Extraordinariat von Gottfried Kinkel, der wegen seiner Beteiligung an der Revolution entlassen worden war. So lehrte er auch ohne Habilitation zuerst als außerordentlicher, nach zwei Jahren dann als ordentlicher Professor an der Bonner Universität. Im Frühjahr 1852 hatte Simrock ein lukratives Angebot aus Bayern für eine Professur an der Universität München erhalten. Die Bonner Fakultät reagierte, indem sie für Simrock ihren ersten Lehrstuhl in Germanistik einrichtete. Simrock blieb in Bonn und übte seine Lehrtätigkeit bis zu seinem Tod aus. Am 17. Juli 1876 erlitt er – während der Ausübung seiner Professorentätigkeit – wohl einen Schlaganfall. Einen Tag später, am 18. Juli, verstarb er in Bonn; dort befindet sich auch sein Grab auf dem Alten Friedhof. Davon, wie sehr Simrock in seiner Heimatstadt verehrt wurde, zeugt ein Denkmal von Albert Hermann Küppers, das 1903 in Erinnerung an ihn im Hofgarten errichtet wurde. Beschädigt durch den Zweiten Weltkrieg wurde es schließlich 1944/45 gänzlich entfernt und zum Teil eingeschmolzen.
Die ULB Bonn besitzt einen Teilnachlass von Karl Simrock, darunter einige Gedichte und Korrespondenz der Familien Simrock und Grimm, der vollständig in Kalliope verzeichnet ist.
Die anerkennenden Worte Goethes 1827 zu Simrocks Übertragung des Nibelungenliedes ins Neuhochdeutsche sind abgedruckt in: Karl Simrock, 1802-1976. Einblicke in Leben und Werk, herausgegeben von der Karl-Simrock-Forschung, Bonn 2002.
Zum Brief von Wilhelm Grimm an Karl Simrock vom Juli 1830 siehe die Edition von Walther Ottendorff-Simrock, Die Grimms und die Simrocks, Bonn 1966, S. 22f.
Das Gedicht Drei Tage und drei Farben ist abgedruckt in: Karl Simrock, Gedichte, Leipzig 1844, S. 421f.